掺杂纳米碳材料已经成为国际碳材料及催化领域的研究热点之一。完整的石墨结构呈现化学惰性，通过化学方法向表面或体相引入氮、硼、磷等杂原子后，可以大幅提升纳米碳材料的表面化学活性。近年来，作为一种可替代金属催化剂的新颖材料，掺杂纳米碳已在低碳烷烃转化、选择氧化、电催化氧还原（ORR）、酸/碱催化等多类重要反应过程中体现出较好的催化性能，但在掺杂物种与催化性能基本关联的研究上仍缺乏系统工作。 

　　在前期非金属催化研究的基础上，中国科学院宁波工业技术研究院（筹）所属新能源技术所张建研究员课题组与南开大学化学系教授关乃佳、李兰东课题组合作，通过传统的Hummers法获得氧化石墨烯，继而通过简单的水热处理向其表面引入含氮官能团，表面氮原子含量最高可达18%。该材料体现了较好的热稳定性，可在500oC的温度下保留大量活性官能团。进一步研究发现，单一官能团在两类典型的碱催化反应中有不同作用，Michael加成活性与吡啶氮物种数量密切相关，而酯交换反应活性则随着胺物种的增加而增加。该成果为纳米碳掺杂体系催化作用机理与规模化制备提供了新现象、新工艺，也为碳基复合材料界面作用增强提供了新思路。 

　　研究工作发表在英国皇家化学学会（RSC）主办的国际化学领域核心期刊Chemical Communications上（DOI:10.1039/C3CC49529A）。鉴于课题组在纳米碳掺杂体系表面及结构控制上取得的进展，受邀在国际能源领域刊物ChemSusChem（DOI:10.1002/cssc.201301166）上发表题为Substitutional doping of carbon nanotubes with heteroatoms and their chemical applications 的综述（第一作者为张业新博士）。 

　　上述研究得到了国家自然科学基金委和教育部相关项目的资助。 

（a）氮掺杂石墨烯的酯交换反应活性 （b）活性与氮物种间构效关系 

掺杂纳米碳管的应用领域 

文章来源：宁波材料技术与工程研究所

转载自http://www.cas.cn/ky/kyjz/201404/t20140408_4087176.shtml