非均相催化剂具有高效、选择性好、重复利用性强、经济实用等特点,在各种类型的化学研究和化工生产中都有着非常重要的应用前景。近年来,DNA作为模板负载金属纳米粒子的研究有了较为迅速的发展,主要集中在所负载金属纳米粒子的形貌,尺寸调控以及相关物理性能的变化。而针对该类金属-DNA杂合物在有机化学反应中的催化应用仍是空白。最近汪志勇教授课题组以经济易得的天然DNA作为模板,设计并制备了各种负载的金属纳米粒子。该类催化剂独特的水溶解可逆性、化学稳定性和较高的催化活性及催化选择性赋予了该类非均相催化剂广阔的应用前景。例如,Pd-DNA对于芳香硝基化合物还原成芳香氨基化合物具有高效的催化活性,同时Au-DNA能有效催化芳香二级醇氧化成芳香酮类化合物。上述两类反应条件温和,均具有良好的官能团适用性,并可以循环使用5-7次。相关结果发表在Chem. Commun., 2010, 46, 7912-7914,并被SYNFACTS,2011, 1, 0108作为研究亮点评论。
最近,该研究小组又应用Au-DNA非均相催化剂于酰胺化反应,成功实现各种醇类和胺类的直接酰胺化。实验结果表明,在Au-DNA的非均相催化作用下,带有不同官能团的醇类化合物和胺类化合物都能被用作反应底物,反应可以在水中温和、高效的进行。以前难以反应的芳香醇和芳香胺在该条件下都能够直接酰胺化。相关工作发表在Angew. Chem. Int. Ed., 2011, 50, 8917-8921。
该项研究工作得到了国家自然科学基金委和合肥微尺度国家实验室的支持。
来源:http://www.hfnl.ustc.edu.cn/2011/0923/2679.html